É que ele havia crescido num ambiente multicultural, envolvido por quatro idiomas (italiano, francês, árabe e grego), tendo-se apaixonado desde cedo pela literatura e pela canção popular francesa, em particular por Edith Piaf, com quem manteve uma relação afectiva e para quem viria a escrever o clássico Milord (1958).  

Abandonou os espectáculos ao vivo há quatro anos por causa de uma doença pulmonar que o impedia de cantar na plenitude. O seu mestre era Georges Brassens, tendo por isso utilizado o nome Georges como pseudónimo artístico, ele que se chamava Giuseppe Mustacchi. Chegou a Paris em 1951, tendo nos anos 1960 composto canções para todos os grandes cantores franceses da época como Henri Salvador, Yves Montand, Juliette Gréco, Serge Reggiani ou Barbara.

Já esta manhã, a cantora Juliette Grégo, rendeu-lhe homenagem, descrevendo-o como alguém requintado, refinado e elegante. "Possuia uma doçura infinita e imenso talento", disse à RTL. "Era como todos os poetas, alguém diferente, porque acaba por ser sempre essa diferença que conduz ao talento."

Com um repertório de cerca de 300 canções, cantadas por ele, ou por intérpretes como Reggiani (Sarah, Ma liberté, Ma solitude ou Votre fille a vingt ans de 1969) e Barbara (La dame brune de 1968), muitas delas viriam a transformar-se em clássicos quase instantâneos da canção popular francesa.

A simplicidade era uma das características dos seus muitos discos. Possuia uma voz suave e quente, e muitas vezes cantava apenas acompanhado pela sua guitarra, criando um clima de intimidade que era transposto para os seus concertos. Inicialmente tinha alguma relutância em afirmar-se como cantor, preferindo o papel de compositor, mas impulsionado por Reggiani ou Barbara viria também a assumir esse papel no decorrer do sucesso de Le Métèque, que viria a originar um álbum com o mesmo nome.

Nos anos seguintes viria a lançar mais uma série de álbuns, incluindo o disco ao vivo Bobino de 1970, que consolidaria o seu nome como alguém que emanava uma sensação de liberdade e de harmonia, qualquer coisa que a música transportava, mas também a sua imagem mediterrânica bronzeada, com um pouco de romance à mistura - qualquer coisa que o próprio parecia cultivar, como ficaria demonstrado no sucesso En Mediterranée (1971).

Nos anos 1970 deixa-se fascinar pela música brasileira ou pelo tango argentino - colaborou com Astor Piazzolla - passando grande parte dos anos 1980 em viagens e digressões pelo mundo, regressando aos álbuns de originais na década de 1990, com Mediterranéen (1992) ou Tout Reste à Dire (1996).

A sua relação com Portugal é antiga. Para homenagear a revolução de 1974 adaptou uma canção de Chico Buarque que se viria a tornar emblemática no pós - 25 de Abril, intitulada Portugal (fado tropical). A última vez que actuou em Portugal foi em 2008, um ano antes de se retirar e no seguimento do lançamento do disco Vagabond, na Casa da Música, no Porto, e no Centro Cultural de Belém, em Lisboa.

Considerado umas das vozes do Maio de 1968, Moustaki afirmou nessa altura à agência Lusa que dessa revolução “resta uma certa arte de viver, um certo código ético que, mesmo que não seja unânime, impregnou-se na nossa cultura”.

Poliglota, gostava de pintar também e, ao longo dos anos, foi sendo também poeta, escritor, actor ou jornalista. Vivia há cerca de quarenta anos em Paris.